Epitaxial Thin Film Growth and Resonant X-ray Scattering for Perovskite SrIrO3

Abstract

In recent years, the research for transition metal oxides has been extended to 5d orbit materials that show novel physics phenomena, such as spin-orbit coupling assisted Mott insulator, Weyl semimetals, and correlated topological insulator. These phenomena are attributed the strong spin-orbit coupling in 5d transition metals that can compete with electron correlation and crystal field energy. The competition of spin-orbit coupling and electron correlation energy turn t2g band into filled Jeff=3/2 and Jeff=1/2 upper and lower Hubbard band. The Ruddlesden-Popper iridates series Srn+1IrnO3n+1(n = 1, 2, and ∞) shows novel physics phenomena, especially insulator-metal transition to increase the number of perovskite layer n. SrIO3, end member of Ruddlesden-Popper iridates series, expected paramagnetic semimetal, but its synthesizing condition need very high temperature and pressure. Here, we synthesized orthorhombic perovskite SrIrO3 thin films on SrTiO3(001) substrate by employing pulsed laser deposition and investigated electronic and magnetic properties using x-ray diffraction and resonant x-ray scattering. We classify the SrIrO3 thin films as insulator-like, intermediate, and metal-like according to temperature dependence of resistivity. These insulator-like and metal-like character depend on the growth condition. The in-plane lattice constants of the insulator-like and metal-like SrIrO3 films are identical by strain effect of SrTiO3 substrate, but out-of-plane c-axis lattice constant of the insulator-like SrIrO3 film is little larger compare to metal-like SrIrO3 film. In optical conductivity spectra, we confirm that insulator-like and metal-like SrIrO3 films have semi-metallic state and observed absorption peak shift induced by IrO6 octahedral rotation. The octahedral rotation caused the electronic and crystal structure change of the insulator-like and metal-like SrIrO3 films. In x-ray diffraction measurement, we observe the orthorhombic allowed and forbidden peak at same pseudo-cubic index for the insulator-like and metal-like SrIrO3 films. To analyze allowed and forbidden peak, we derive that the crystal structure of the insulator-like and metal-like SrIrO3 films is Cmcm and Pbnm structure, respectively. The long-range ordering by spin structure is observed for the insulator-like SrIrO3 film by resonant x-ray scattering at Ir L3 edge. We perform the azimuthal angle scattering for resonance magnetic reflection and confirm that the insulator-like SrIrO3 film has A-type antiferromagnetic ordering along out-of-plane c-axis. The result of Hall effect measurement indicate that the structure change of the insulator-like SrIrO3 film influence the band structure near Fermi level.

최근들어 전이 금속 산화물의 연구가 스핀 궤도 결합으로 인한 Mott 절연체, Weyl 준금속, 그리고 위상 절연체 특성과 같은 특이한 물리적 현상을 보이는 5d 궤도 물질로 확장되고 있다. 이러한 현상은 5d 전이 금속 산화물에서 결정장 에너지나 전자 상관 에너지와 비슷할 정도로 강한 스핀 궤도 결합에 의해서 나타난다. 강한 스핀 궤도 결합과 전자 상관 에너지의 영향으로 페르미 레벨 근처의 에너지 밴드는 t2g 밴드에서 전자가 가득 찬 Jeff = 3/2 밴드와 Jeff = 1/2 밴드로 나눠지게 한다. Ruddlesden-Poper 이리듐 산화물 Srn+1IrnO3n+1(n=1, 2, and ∞) 은 이러한 특성을 가지는 5d 전이 금속 산화물 중 하나로 구조상 가운데에 있는 페로브스카이트 층 n 이 증가함에 따라 절연체에서 금속으로 바뀌는 특이한 특성을 가지고 있다. 이 중 n 이 무한대인 경우에 해당하는 SrIrO3 의 경우 상자성을 가지는 메탈로 예상이 되나 물질을 만들기 위해선 매우 높은 온도와 압력을 필요로 한다. 따라서, 우리는 이러한 면심 직방 격자 페로브스카이트 구조를 가지는 SrIrO3 를 SrTiO3(001) 기판 위에 pulsed laser deposition 방법으로 박막 형태로 증착하여 x-선 회절과 x-선 공명 산란 방법을 이용하여 전기적 그리고 자기적 특성을 조사하려 한다. 우리는 만들어진 SrIrO3 박막을 온도에 따른 비저항 특성에 따라 insulator-like, intermediate, 그리고 metal-like 로 분류하였다. 이러한 특성은 박막 성장 조건에 따라 결정된다. Insulator-like 와 metal-like SrIrO3 박막의 평면내 격자상수는 SrTiO3 기판에 영향을 받아 거의 비슷한 값을 가지고 있다. 그러나 평면외 격자상수는 insulator-like SrIrO3 박막이 metal-like 박막보다 조금 더 긴 것으로 측정되었다. 광학 전도도 스팩트럼 측정을 통해 우리는 insulator-like 와 metal-like SrIrO3 박막이 준메탈 상태에 있음을 확인하였고 약한 흡수 봉우리의 이동을 관측하였다. 이러한 흡수 봉우리의 이동은 페로브스카이트 구조상에 있는 팔면체의 회전에 의한 것으로 이로 인해 전기적 특성과 구조가 바뀌었음을 알 수 있다. x-선 회절 측정을 통하여 유사 입방 결정으로는 같은 위치에서 면짐 직방 격자 기호는 금지되거나 허용되는 봉우리가 있는 것을 확인하였다. 이를 통해 우리는 insulator-like SrIrO3 박막이 Cmcm 구조를, 그리고 metal-like SrIrO3 박막은 Pbnm 구조를 가지고 있는 것을 확인하였다. 또한 x-선 공명 산란 실험을 통하여 insulator-like SrIrO3 박막이 이리듐의 L3 흡수끝 에너지에서 긴 범위 질서에 의한 공명 산란 봉우리를 관측했고 방위각 측정과 원자 형태 인자 계산을 통하여 평면외 c-축 방향으로 A-type 강자성 특성을 가지고 있는 것이 확인되었다. 이러한 insulator-like SrIrO3 박막의 구조 변화는 자기적 특성을 변화시키도 또한 페르미 레벨 근처의 띠 구조에도 영향을 미쳐 양공 운반자가 전자 운반자와 비슷한 정도로 커지는 것을 발견했다.