실공간 자성이미징기법을 이용한 새로운 스커미온물질에서의 스커미온연구

Abstract

소용돌이형태의 스핀구조체인 스커미온은 위상학적인 성질을 갖는 준입자이다. 이 위상학적 성질은 스커미온 넘버라고도 불리는 위상학적 전하 Q에 기인하며 스커미온은 \textit{Q} = 1 (중심의 자성 방향이 +\textit{n}$_{z}$인 경우) 을 만족한다. 이로 인해 스커미온은 일반적인 자기구역벽(magnetic domain wall)에 비해 백만 배 낮은 (10$^{-6}$) 전류로 움직일 수 있으면서도 매우 안정한 구조를 갖는다. 또한 스커미온은 나노미터 크기로 2차원상에 존재하며 일반 전류보다 뛰어난 스핀분극전류 반응성을 보인다. 이러한 성질들은 스커미온에게 차세대반도체와 스핀트로닉스소자 등으로 응용될 수 있는 뛰어난 가능성을 준다. \\ \indent 스커미온이 생성되는 물질에 따라 스커미온의 종류, 온도, 크기, 구동전류 등이 달라지는데, 이 중 응용에 가장 중요한 항목은 온도이다. 응용은 상온에서 이루어져야 하기 때문이다. 그러나 스커미온 연구 초반부의 유일한 스커미온 물질이었던 B20 카이랄 자성체(chiral magnet)소용돌이형태의 스핀구조체인 스커미온은 위상학적인 성질을 갖는 준입자이다. 이 위상학적 성질은 스커미온 넘버라고도 불리는 위상학적 전하 Q에 기인하며 스커미온은 Q = 1 (중심의 자성 방향이 +nz인 경우 을 만족한다. 이로 인해 스커미온은 일반적인 자기구역벽(magnetic domain wall)에 비해 백만 배 낮은 (10^-6( 전류로 움직일 수 있으면서도 매우 안정한 구조를 갖는다. 또한 스커미온은 나노미터 크기로 2차원상에 존재하며 일반 전류보다 뛰어난 스핀분극전류 반응성을 보인다. 이러한 성질들은 스커미온에게 차세대반도체와 스핀트로닉스소자 등으로 응용될 수 있는 뛰어난 가능성을 준다. 스커미온이 생성되는 물질에 따라 스커미온의 종류, 온도, 크기, 구동전류 등이 달라지는데, 이 중 응용에 가장 중요한 항목은 온도이다. 응용은 상온에서 이루어져야 하기 때문이다. 그러나 스커미온 연구 초반부의 유일한 스커미온 물질이었던 B20 카이랄 자성체(chiral magnet)들은 모두 상온보다 낮은 퀴리온도(Tc)를 가졌다. 이는 2015년에 발견된 Co-Zn-Mn을 제외하면 지금까지도 동일하다. 퀴리온도가 상온보다 낮다는 것은 상온에서 스커미온이 존재할 수 없다는 것을 의미하며 이는 응용에 매우 불리한 요소이다. 뿐만 아니라 응용을 위해서는 B20 카이랄 자성체라는 특별한 물질을 넘어 일반적인 구조의 더 많은 물질에서 스커미온을 발견해야 했다. 따라서 본 연구는 스커미온의 응용을 위해서 기존의 B20 카이랄 자성체보다 퀴리온도가 높은 물질이 많은 중심대칭성 자성체(centrosymmetric magnet)와 다층박막(multilayer)을 스커미온 물질로 선택하였다. 먼저 중심대칭성 자성체인 bilayer La2-2xSr1+2xMn2O7 (x=0.32) (LSMO) 에서 MFM을 이용하여 스커미온 혹은 스커미온의 전조(precursor)로 보이는 자성구조체를 발견하였다. 또한 자기장을 올렸다가 내리며 수지상(dendrite) - 스커미온 - 포화(saturation) - 스커미온 - 수지상의 전이(transition)와 리버서블(reversible) 거동을 관찰하였고, 온도를 내리며 spin reorientation transition (SRT)을 관찰하였다. 이 결과는 당시 2개 밖에 없던 중심대칭성 자성체의 스커미온(예비)물질을 추가로 발견하고 in situ로 온도와 자기장을 바꾸며 LSMO에서는 최초로 dendritic전이와 SRT의 중간과정을 관찰하였다는 의미가 있다. 또한 Pt/Co/Ru/Pt/CoFeB/Ru 다층박막 물질에서 자기장과 온도의 in situ LTEM 관찰을 통해 423 K - 733 K 에서 Néel-type 스커미온이 안정적인 초고밀도 상태로 존재하는 것을 발견하였고 Monte Carlo 시뮬레이션을 통해 이를 검증하였다. 본 연구에서 보인 다층박막물질 Néel-type 스커미온의 뛰어난 온도안정성은 국부적으로 가열이 일어날 수 있는 스커미온 디바이스 등의 응용에 긍정적으로 작용한다. 또한 초고밀도 스커미온 상의 응용이나 박막의 구성변화를 통해 초고밀도 스커미온상을 상온까지 내리는 등의 추가연구도 기대할 수 있다. 다음으로 실생활에 많이 쓰이는 영구자석인 중심대칭성 자성체 Nd2Fe14B에서 필드쿨(field cooling)을 이용하여 새로운 형태의 스커미온과 스커미오닉버블을 발견하고 그 성질을 살펴보았다. 단축비등방성(uniaxial anisotropy)은 스커미온의 형성을 억제한다고 알려져 있기 때문에, 강한 단축비등방성을 갖는 강한 자석(hard magnet)인 Nd2Fe14B에서 스커미온이 나온 것은 놀라운 일이다. 일반적인 스커미온은 선형(stripe) 도메인에서 자기장을 올리며 생성되는데 Nd2Fe14B에서는 이 방법으로 스커미온이 생성되지 않았고 특정 자기장범위(0.15 - 0.20 T)의 필드쿨을 통해서만 생성되었다. 그리고 온도를 계속 내리면 스커미온이 스커미오닉 버블로 상전이하였다. 발견한 스커미온은 기존의 스커미온과는 다르게 쉘이 둘러싸고 있었고, 반대방향의 helicity가 함께 공존하였으며, 열적 요동에 의해 반대 helicity로 바뀌는 helicity reversal이 관찰되었다. 스커미오닉 버블은 넓은 온도와 자기장 범위(295-565 K, 0-0.98 T)에 존재하였는데, 그 형태가 자기장과 두께에 민감하게 변하였다. 본 연구는 스커미온이 나오지 않을 것으로 생각되던 물질을 스커미온 물질에 추가하였을 뿐만 아니라 스커미온이 나오지 않던 물질에서 필드쿨을 활용하여 스커미온을 발견할 수 있는 새로운 방법을 제시하였다. 또한 필드쿨의 조정을 통해 완전히 다른 자성 특성을 보이게 한 것은 스커미온 분야를 넘어 다른 자성분야에도 적용될 수 있다. 마지막으로 상온에서 스커미오닉 버블에 전류를 인가하여 움직이게 하였다. 스커미오닉 버블은 위상학적 전하가 0 이기때문에 스커미온처럼 작은 전류로 움직일 수 없다고 알려져 있다. 하지만 시편에 두께 기울기(thickness gradient)를 주어서 스커미온과 비슷한 크기의 매우 작은 전류(~10^9 A/m^2)로 움직이게 하였다. 이는 스핀전달토크(spin transfer torque)가 작용한 것이 아니라 시편의 형상학적 효과와 전류에 의한 Joule heating이 결합하여 생긴 새로운 현상으로, 스커미오닉 버블의 움직임을 통한 응용 또는 스커미온의 구동전류를 줄이는데 활용될 수 있다.

Vortex-shaped spin structures, also known as skyrmions, are quasi-particles with topological properties. These properties are caused by the topological charge Q, or the skyrmion number, which satisfies Q = 1 for a core magnetization of +nz. Owing to their topological properties, skyrmions possess a stable structure and can move at an electric current that is significantly lower (10-6) than that of a conventional domain wall. Moreover, skyrmions exist in 2D at a nanometer scale and exhibit excellent reactivity to spin-polarized currents compared with normal currents. Owing to the aforementioned properties, skyrmions have excellent potential for application in next-generation semiconductors and spintronics.

Depending on the host material, the type, temperature, size, and driving current of a skyrmion can change. Among these, the most important factor is temperature, as skyrmions are mainly used at room temperature (RT). However, B20-structured chiral magnets, which are the existing host materials, exhibit a Curie temperature (Tc) that is lower than RT. If Tc is lower than RT, skyrmions cannot exist at RT, which makes its application extremely difficult. In addition, to assist the application of skyrmions, it is necessary to determine host materials with general structures that differ from that of B20-structured chiral magnets. Therefore, I selected centrosymmetric magnets and multilayers as host materials as their Tc is higher than that of conventional host materials, i.e., B20 chiral magnets.

First, I discovered a skyrmion or skyrmion precursor in a centrosymmetric magnet bilayer La2-2xSr1+2xMn2O7 (x=0.32) (LSMO) using magnetic force microscopy (MFM). In addition, the transition and reversible behaviors of dendrite-skyrmion-saturation-skyrmion-dendrite were observed by raising and reducing the magnetic field. Moreover, a spin reorientation transition (SRT) was observed when the temperature was reduced. These results are significant as I observed the process of the dendritic transition and SRT for the first time in LSMO and discovered new candidates for skyrmion-hosting centrosymmetric magnets.

In Pt/Co/Ru/Pt/CoFeB/Ru multilayer films, using in situ Lorentz transmission electron microscopy (LTEM), it has been found that Neel-type skyrmions exist in a stable ultra-high-density state at 423–733 K. This phenomenon has been verified by Monte Carlo simulations. The excellent temperature stability of Neel-type skyrmions in multilayer films is beneficial for skyrmion devices that can be heated locally. In addition, further research is expected for other possible applications, which may help reduce the temperature of ultra-high-density skyrmion states.

Next, I discovered new types of skyrmions and skyrmionic bubbles in the centrosymmetric permanent magnet Nd2Fe14B by field cooling (FC) and investigated their properties using LTEM. As uniaxial anisotropy suppresses the formation of skyrmions, it is remarkable to observe skyrmions in Nd2Fe14B—a hard magnet with high uniaxial anisotropy. In general cases, skyrmions are generated by raising the magnetic field in the stripe domain. However, this is not the case for skyrmions in Nd2Fe14B. The only way to generate skyrmions is through FC within the range of 0.15–0.20 T. As the temperature decreases, skyrmions become skyrmionic bubbles. Unlike conventional skyrmions, the skyrmions in Nd2Fe14B are surrounded by a shell and coexist in opposite helicities. Moreover, a helicity reversal is observed, in which the skyrmions in opposite helicities are reversed without any manipulation. These skyrmionic bubbles exist in a wide range of temperatures and magnetic fields (295–565 K, 0–0.98 T). Further, it is experimentally confirmed that the properties of skyrmionic bubbles are significantly affected by magnetic field and thickness. These discoveries in Nd2Fe14B indicate that a hard magnet can be added to a new skyrmion-hosting material and skyrmions can appear in various materials using the FC method. In addition, the FC method, which can modify magnetic properties by varying the small FC field, can be applied to other magnetic studies beyond skyrmions.

Finally, a current was applied at RT to move skyrmionic bubbles in Nd2Fe14B. Unlike skyrmions, a skyrmionic bubble cannot move with a small current as its topological charge is zero. However, by introducing a thickness gradient into the specimen, I successfully made the skyrmionic bubbles move at a small current of ~109 A/m2. Instead of spin-transfer torque, the combination of Joule heating based on the specified current and the geometric effect of the specimen will affect the motion of the skyrmionic bubbles.