금속성 2차원 재료 컨택 및 디자인된 광학 나노구조를 통한 광전기적 특성 향상에 관한 연구

Abstract

광전기학 (optoelectronics)은 일반적으로 반도체와 입사광에 대한 상호작용 및 그에 대한 전기적 특성 연구를 기반으로 한다. 소자를 구성하는 반도체 물질에 따라, 광범위한 파장 영역에 대해 광전기 소자를 구현할 수 있는 장점이 있어 지난 수십년 동안 많은 연구가 이루어져 왔다. 산업에서 가장 광범위하게 사용되는 실리콘 (Si) 뿐만 아니라, 직접천이 (direct gap) 반도체인 갈륨 비소 (GaAs), 질화 갈륨 (GaN) 등의 화합물 반도체 및 최근 각광받고 있는 2차원 반도체를 이용한 광전기 소자가 개발되고 있으며, 다양한 분야에 사용되고 있다. 일반적인 전자 소자와 마찬가지로, 광전기 소자 또한 그 성능을 충분히 활용하기 위해서는 효율이 높아져야 한다. 광전기 소자의 효율은 본질적 (intrinsic) 특성과 외인적 (extrinsic) 특성에 의해 결정되는데, 본직적 특성은 활성층 (active layer)의 종류와 그에 따른 물성 및 품질에 의해 좌우된다. 그리고, 외인적 효율의 대부분은 전기적 측면에서 캐리어 (carrier)가 얼마나 효율적으로 활성층 (active layer)에 주입 또는 추출 되느냐에 의해 결정되고, 광학적 측면에서는 얼마나 광자 (photon)이 활성층에 흡수 또는 발광 되느냐에 의해 결정된다. 본 연구에서는 광전기 소자의 효율에 외인적 특성이 미치는 영향에 대해 주목하고자 하였다. Part 1에서는, 전기적 특성의 향상에 의한 광전기 소자의 효율 증대를 확인하기 위해, 2차원 층상 구조 반도체 재료 중 하나인 텅스텐 셀레늄 (WSe2)을 활성층으로 하는 소자를 제작하였다. 금속성 2차원 재료인 텅스텐 텔루륨 (WTe2)을 컨택으로 적용했을 때 기존 2차원 소자의 컨택으로 사용되는 3차원 금속에 비해 향상되는 소자 특성을 확인하고자 하였다. 2단계 합성을 통해 에피택시 (epitaxy)관계를 가지며 성장된 WTe2/WSe2 이형 접합 결정을 이용하여 전계 효과 트랜지스터 (field-effect transistor, FET)를 제작하였다. 일함수 (work function) 이외에 금속-반도체 간의 컨택 특성을 확인하기 위해, 동일한 WSe2 결정 내에 WTe2와 일함수가 유사한 (~4.3 eV) 타이타늄 (Ti)을 컨택으로 사용하였다. 전하 이동도 (mobility), 점멸비 (on/off ratio), 문턱전압 이하에서의 기울기 (sub- threshold swing, S.S) 등의 WSe2 트랜지스터 성능이 Ti 컨택에 비해 WTe2 컨택이 측정 온도에 관계없이 우수함을 확인할 수 있었다. 각각의 컨택에 대해 금속-반도체 간 쇼트키 장벽 (Schottky barrier height, SBH)를 확인해 본 결과, WTe2 컨택 (ΦSB ~ 70 meV)이 Ti 컨택 (ΦSB ~ 150 meV)에 비해 쇼트키 장벽이 절반으로 줄어들었음을 확인하였다. 또한 컨택 저항 (contact resistance, RC)이 WTe2 컨택의 경우 Ti 컨택보다 102~103 배 감소된 값을 보여주었다. 이는 금속과 반도체 간의 접합에서 기존의 금속보다 적은 캐리어의 손실이 일어난다는 것을 의미한다. WTe2가 WSe2 상에 정렬된 에피택시 관계를 가지며 성장된 점과, 2차원 물질 간의 경계면이 원자 층 수준에서 선명하고 깨끗한 점이 향상된 컨택 특성을 보인 것과 연관된다고 할 수 있다. 전자 소자의 향상된 컨택 특성으로 말미암아 광전기 소자의 특성 또한 향상되었음을 광센서 (photodetector)로 확인할 수 있었다. 광역 광전류 (local photocurrent) 측정을 통해, WTe2 컨택된 소자에서 높은 광전류는 물론, WSe2 채널에서 균일한 광전류가 검출되는 결과로 미루어, 금속-반도체 간의 컨택이 효과적으로 형성되었음을 재차 확인 가능하였다. Part 2에서는, 광학 특성의 향상에 의한 광전기 소자의 효율 증대를 확인하기 위해, 유전 알고리즘 (genetic algorithm)을 통해 최적화된 다층 박막 광학 필터를 경사각 증착법 (oblique angle deposition, OAD) 및 동시 스퍼터링 (co-sputtering)을 통해 광전기 소자에 적용하였다. 이러한 광학 필터 최적화 및 제작된 다층 박막 광학 필터는 광전기 소자 전반에 적용될 수 있는 범용성이라는 매우 큰 장점을 가지고 있다. 먼저, 실리콘 태양전지의 표면 반사로 인한 효율 감소를 줄이기 위해, 가시광 영역에서 투명한 절연 물질 (dielectric material)로 구성된 다층 박막 무반사막을 디자인 밎 제작하였다. 유전 알고리즘을 통해 대기 (공기)부터 실리콘 표면까지 굴절률 (refractive index)이 점진적으로 증가하는 굴절률 구배 다층 박막이 최적화되었고, 최적화된 구조에 맞는 굴절률을 확보하기 위해 동시 스퍼터링을 통해 고 굴절률 박막을, 경사각 증착법을 통해 저 굴절률 박막을 구성함으로써 실험적으로 구현하였다. 최적화된 굴절률 구배 다층 무반사막은 넓은 파장 범위 및 태양광의 입사각에 대해 낮은 반사율을 보이는 광대역-다방향성 특성을 보였다. 이에 따라 실리콘 태양 전지에 적용된 굴절률 구배 다층 무반사막은 기존의 질화 실리콘 (Si3N4) 단층 무반사막에 비해 더 넓은 파장 범위에서 광 변환 효율 (incident photon to current efficiency, IPCE)을 보였으며, 다양한 입사각에 대해서도 상대적으로 높은 IPCE값을 보였다. 따라서, 같은 입사광량에 대해서도 기존의 무반사막보다 높은 태양전지의 효율을 얻을 수 있으며, 태양전지가 작동할 수 있는 시간을 최대화 할 수 있는 장점으로 인해 전체 효율을 증가시킬 수 있다. 다음으로, 백색 발광 다이오드 (light-emitting diode)의 발광 효율을 높이고, 다이오드에 직접 적용을 하기 위해 전도성이 있는 이색 필터 (dichroic filter)를 디자인 및 제작하였다. GaN 기반의 청색 발광 다이오드에서 방출되는 청색광을 효과적으로 투과시키되, 백색 발광을 위해 일부의 청색광이 형광체 (phosphor)를 여기시켜 발생한 황색광을 소자에 재 흡수되지 않도록 반사 시킴으로써 전반적인 백색광의 추출 효율을 높이고자 하였다. 이를 위해, 가시광 영역에서 투명하되, 전도성이 있는 인듐 주석 산화물 (indium tin oxide, ITO)의 나노구조와 필름을 순차적으로 쌓음으로써 저 굴절률 층과 고 굴절률 층이 반복되는 분산 브래그 반사경 (distributed Bragg reflector, DBR)을 단일 물질로 제작 가능하였다. 제작된 이색 필터는 청색광의 투과율은 높되, 황색광의 반사율이 높음을 확인할 수 있었다. GaN 기반의 청색 발광 다이오드에 컨택으로써 이색 필터를 집적하여 컨택 특성을 확인한 결과, 기존의 ITO 필름과 비교해 떨어지지 않는 컨택 저항값을 보였다. 향상된 광학 특성과 기존의 컨택과 유사한 컨택 특성으로 인해 다층 이색 필터가 적용된 청색 발광 다이오드는 상대적으로 높은 청색광 추출 효율을 보였고, 이는 형광체를 여기시킬 수 있는 광자가 더 많아졌다는 것을 의미한다. 형광체를 집적하여 백색 발광 다이오드의 형광 변환 효율 (phosphor conversion efficiency)을 측정한 결과, 5층의 이색 필터의 경우 형광 변환 효율이 기존 ITO필름에 비해 17.7% 향상된 것을 확인 가능하였다. 이는 기존의 백색 발광 다이오드보다 더 적은 전력을 사용하여 유사한 효율을 낼 수 있음을 시사한다. 또한 시뮬레이션을 통해, 적색 형광체를 추가한 낮은 색 온도의 백색 발광 다이오드를 구현하는 데 있어서도 최적화된 다층 이색 필터가 효과적으로 작동할 수 있다는 것을 확인하였다. 본 연구는, 광전기 소자의 효율 향상을 위해, 외인적 특성에 의한 효율 저하 원인을 이해하고, 기존에 적용되지 않았던 재료를 적용하거나 체계적으로 디자인된 구조를 적용하는 것에 집중하였다. 따라서, 본 연구 과정에서 광전기학의 기본 원리를 이해하고, 실험적으로 도출된 소자의 특성을 심층적으로 분석하였다는 데 그 의의가 있다.

Optoelectronics based on semiconducting materials have been extensively developed for decades and their device applications such as display, telecommunications, solar cells, and optoelectronic sensors enable industrial developments. Researches have been developed optoelectronic devices with high performance but complex functionality. Applying a new material which have not been discovered or used is a good approach to improve the optoelectronic performance, and it may change the paradigm of research. Maximizing optical input/output is a global approach that can be applied to wide range of optoelectronic devices. My research is focused on these strategies to enhance optoelectronic device performances. In this dissertation, I’ll address the efficiency enhancement of optoelectronic devices using i) a metallic two-dimensional (2D) material as a contact for the 2D semiconductor, instead of bulk metal and ii) the designed optical interference filters made of dielectric nanostructures to minimize optical loss by reflection or absorption. Both methods are applicable to other optoelectronic systems, hence the device efficiency will be improved. In chapter 1, I briefly introduce the optoelectronic devices and its loss factors that reduces overall efficiency. Among the internal/external loss mechanisms, I focused on reducing the external loss factors, especially for resistive loss at metal-semiconductor contact and reflection/absorption optical loss, and these will be discussed in part I and II, respectively. In chapter 2, I report an alternative metal-semiconductor contact scheme by applying metallic 2D material instead of conventional bulk metals. We have selected appropriate metallic 2D material, 1T’-WTe2, among the various transition metal dichalcogenides (TMDCs) and epitaxially synthesized it onto the 2D semiconductor, 2H-WSe2. Compared to the bulk metal contact, WTe2 contact showed much reduced contact resistance and Schottky barrier height, resulting in a high performance field-effect transistors and photodetectors. In chapter 3, as an introduction of part II, I provide the reasons of designing optical filters on demand, optimization method of optical filters and technique for fabricating nanostructures. Optical filters to minimize the optical loss is need for all types of optoelectronic devices and it should be designed by considering its operation conditions (wavelength range, angle of incidence or emission character) and application area. These filters are optimized by genetic algorithm and experimentally demonstrated by multiple layers of dielectric film with controllable refractive index and thickness. Furthermore, the nanostructured dielectric film with extremely low refractive index is available through oblique angle deposition technique. In chapter 4, I report the performance enhancement of polycrystalline Si solar cells by using an optimized discrete multilayer anti-reflection (AR) coating with broadband and omni-directional characteristics. Discrete multilayer AR coatings are optimized by a genetic algorithm, and experimentally demonstrated by refractive-index tunable SiO2 nano-helix arrays and co-sputtered (SiO2)x(TiO2)1-x thin film layers. The optimized multilayer AR coating shows a reduced total reflection, leading to the high incident-photon-to-electron conversion efficiency over a correspondingly wide range of wavelengths and incident angles, offering a very promising way to harvest more solar energy by virtually any type of solar cells for a longer time of a day. In chapter 5, I report greatly enhanced the phosphor conversion efficiency of a white light-emitting diodes (LEDs) by embedding a dichroic-filtering contact (DFC) which multi-functioned as a blue-transmitting but yellow-reflecting optical filter as well as a low resistance ohmic contact to p-type GaN. Electrically conductive DFCs consisting of alternating layers of dense and nanoporous indium-tin-oxide were designed using a genetic algorithm optimization method, and experimentally realized by the oblique-angle deposition technique, which enables tuning of the refractive index of a single material. GaInN/GaN multiple quantum well LEDs with 3- and 5-layer DFCs show much enhanced PCEs, by 9.8% and 17.7%, respectively, while maintaining favorable electrical properties. In addition, the possibility of eliminating the trade-off between the color temperature and the luminous efficacy of typical warm-white LEDs by using a DFC is discussed.