Investigation of Domain Structure of Layered Transition Metal Oxides by Scanning Probe Microscopy

Abstract

전이금속산화물은 초거대자기저항 (Colossal magnetoresistance), 강자성 (Ferromagnetism), 강유전성 (Ferroelectricity) 그리고 다강성 (Multiferroicity) 과 같은 여러 흥미로운 성질을 가지고 있다. 이러한 성질을 이해하기 위해서는 실공간에서의 구역 (Domain)구조에 대한 연구가 필요하다. 이런 관점에서 다강체 물질 (LuFe2O4)의 구역구조와 망간산화물 (La(2-2x)Sr(1+2x)Mn2O7)의새로운 강자성 구역구조에 대한 연구를 주사탐침현미경 (Scanning Probe Microscopy, SPM)을 이용하여 수행하였다. LuFe2O4는 다강체 물질로서 230 K 아래에서 전하질서 (Charge order), 강유전성, 준강자성 (Ferrimagnetism)을 동시에 나타낸다. 강유전성/전하질서 구역은 압전감응현미경 (Piezoresponse Force Microscopy, PFM)과 정전기력현미경 (Electrostatic Force Microscopy)으로 측정하였고 자성 구역의 측정은 자기힘현미경 (Magnetic Force Microscopy, MFM)으로 수행하였다. PFM와 EFM 측정결과를 비교함으로써 LuFe2O4의 강유전성이 일반적인 변위적 (Displacive)인 종류가 아니라 전자적 (Electronic)인 원인으로 인한 것임을 확인하였다. EFM으로 측정한 강유전성/전하질서 구역과 MFM으로 측정한 자기 구역의 비교에서는 유사성과 차이점을 모두 발견할 수 있었다. 유사성은 두 가지 구역 모두 불규칙한 모양을 가지고 있다는 것이고, 차이점은 그 크기가 아주 다르다는 점이었다. 강유전성 구역의 크기는 직경 100 nm 정도였으나 자성 구역은 이보다 훨씬 큰 1 um의 직경을 가지고 있었다. 그리고 LuFe2O4의 불규칙한 구역구조의 형성이 외부요인에 의한 것이 아니라 물질 고유의 성질에 의한 것임을 또한 확인하였다. La(2-2x)Sr(1+2x)Mn2O7는 잘 알려진 강자성 망간산화물이다. 이 물질에서는 온도가 낮아짐에 따라 평면 상에서 평면의 수직 방향으로 일어나는 스핀 재정렬 (Spin reorientation) 상전이가 나타난다. 저온 자기힘현미경으로 온도를 변화시키며 이 스핀 재정렬 현상을 관측하였고, 가역적인 나뭇가지형상-거품형상-나뭇가지형상의 구역구조를 z축 방향으로 자기장을 변화시켜가며 확인하였다. 그리고 강자성 구역을 자기장을 건 상태에서 온도를 낮추는 방법을 이용하면 두 가지 다른 구역구조를 가지는 것을 볼 수 있는데, 작은 거품형상과 큰 선형 구역구조가 그것이다. 자기장을 변화시키며 측정한 결과를 살펴보면 강한 자기장에서 이 선형 구역구조가 결국 큰 거품형상 구역으로 바뀜을 또한 알 수 있다. 따라서 LSMO에는 두 가지 다른 거품형상 구역이 다른 세기의 자기장 하에서 존재함을 알 수 있으며, 이는 기존에 보고된 이론 모델로 잘 설명이 된다. 중심대칭성(Centrosymmetric)을 가지는 LSMO의 이 거품형상 구역은 중심비대칭성(Non-centrosymmetric)의 B20 구조에서 나타나는 스커미온과 유사한 성질로서 그 응용성에 대해서도 기대가 모아진다.

Transition metal oxides have many kinds of interesting properties such as metal-insulator transition, colossal magnetoresistance, ferromagnetism, ferroelectricity and multiferroicity. In order to understand these properties, real space domain study is required. For this purpose, domain structure of multiferroic material (LuFe2O4) and novel ferromagnetic domain in manganite (La(2-2x)Sr(1+2x)Mn2O7 (x=0.32, LSMO)) are investigated by using scanning probe microscopy. LuFe2O4 is a multiferroic system which exhibits charge order, ferroelectricity, and ferrimagnetism simultaneously below ~230 K. The ferroelectric/charge order domains of LuFe2O4 are imaged with both piezoresponse force microscopy (PFM) and electrostatic force microscopy (EFM), while the magnetic domains are characterized by magnetic force microscopy (MFM). Comparison of PFM and EFM results suggest that the proposed ferroelectricity in LuFe2O4 is not of usual displacive type but of electronic origin. Simultaneous characterization of ferroelectric/charge order and magnetic domains by EFM and MFM, respectively, on the same surface of LuFe2O4 reveals that both domains have irregular patterns of similar shape, but the length scales are quite different. The domain size is approximately 100 nm for the ferroelectric domains while the magnetic domain size is much larger and gets as large as 1 um. We also demonstrate that the origin of the formation of irregular domains in LuFe2O4 is not extrinsic but intrinsic. La(2-2x)Sr(1+2x)Mn2O7 (x=0.32, LSMO) is well-known ferromagnetic manganite. In this material, spin reorientation occurs from in-plane to out-of-plane direction with decreasing temperature. By using low temperature MFM, this spin reorientation is observed with varying temperature, and reversible dendritic-bubble-dendritic domain structures are obtained with varying magnetic field along z-direction. Ferromagnetic domain with field cooling presents two distinct domain structures, small magnetic bubble and large line domains. Further field-dependent scanning shows the line domains become bubble domains at higher field, too. Therefore, in LSMO there are two kinds of bubble domains at different magnetic field, and this result is explained by theoretical model which is proposed previously. The bubble domains in LSMO which has centrosymmetric crystal structure have similar potential for application to Skyrmions in non-centrosymmetric B20 structure.