구획화된 공간 안에 여러 가지 촉매를 포함하는 다기능 탄소재료의 합성 및 활용

Abstract

자연계에서는, 두 가지 이상의 촉매가 구획화 되어 각각 존재함으로써 같이 일어나기 힘든 다수의 촉매 변환 과정이 동시에 수행되는 것이 관찰되곤 한다. 이러한 복잡한 자연계의 모습을 모방하여 다기능 촉매 재료의 합성법을 개발하고 응용하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는, 이전에 보고되었던 내부에 금속 나노 입자를 한정하는 속 빈 실리카 나노 입자(M@h-SiO2)에 관한 연구를 확장하여, 이러한 최근 연구의 흐름에 맞는 다기능 촉매 재료를 개발 및 응용하고자 하였다. 몇 가지 시행착오를 통해 우리는 M@h-SiO2를 활용하여 다양한 금속 나노 입자가 거품(foam)구조를 가지는 탄소 물질의 동공 내부에 각각 한정되어 있는 다기능 탄소 재료(M@MCF)를 설계하고 합성할 수 있었다. 얻어진 물질의 구획화된 구조는 다양한 분석을 통해 확인하였다. 제시한 합성방법은 쉽게 물질 내 금속 입자의 비율과 조성을 조절할 수 있게 하였고, 높은 온도에서도 금속이 안정적으로 동공내부에 갇혀있도록 했다. 다양한 조성은 다양한 응용을 기대할 수 있게 하였고, 금속을 동공 내부에 한정하여 금속 나노 입자의 고질적인 문제인 소결(sintering)을 방지하였다. 구획화된 공간에 가두어진 다양한 금속 촉매들은 동시에 이루어지기 힘든 복잡한 연쇄반응에의 활용을 가능하도록 할 것으로 생각되었다. 또한 높은 온도에서 형성된 거품 구조의 탄소 물질은 전도성과 물질 이동의 효율이 뛰어나고, 높은 표면적을 가지고 있어 각광받는 전기화학 촉매 소재로도 활용이 가능할 것으로 기대된다. 우리는 이러한 활용가능성을 입증하고자, 복잡한 유기 연쇄 반응 중 하나인 cinnamyl alcohol의 선택적 연쇄 산화반응에 적용해 보았다. 그 결과로부터 공간적으로 구분되어 있지만, 매우 가까이 존재하는 다기능 촉매재료가 단순히 두 가지 촉매의 조합보다 훨씬 나은 반응효율을 보이면서 다기능 재료에서 공간적 구획화의 중요성을 입증하였다. 이에 그치지 않고, 전기화학반응인 산소환원반응 및 산소발생반응에 합성된 물질을 활용하여 구획화된 다기능 촉매의 장점뿐 아니라 전도도를 가지는 다공성 탄소물질의 장점까지 활용하여 아주 다양한 응용이 가능함을 보였다. 이러한 연구결과를 바탕으로, 우리는 본 연구가 그 동안 구현하기 힘들었던 자연계의 복잡한 반응들을 가능하게 하는 촉매 개발 연구에 중요한 선행연구로서 역할을 해 줄 것으로 기대된다.

In nature environment, it is possible that several catalytic conversion processes, which are difficult to occur simultaneously, can be performed together because two or more catalysts exists in a compartmentalized form. Various studies have been reported to develop and utilize multifunctional materials such as dimers and core-shell types by mimicking natural system. However, the synthesis of two or more incompatible catalysts, each present in a separate space and capable of interacting with each other, is scarcely known. This study was started from the aim to extend the utility of the metal confinement system in hollow silica particle within the trend of modern research. In this study, a system to synthesize multifunctional carbon materials containing different metal in each pore with various metal combination and ratio was devised. These systems are expected to be used in a variety of reactions because of the advantage of being able to easily control the type and proportion of the catalysts. As well as, it is possible to prevent the sintering which is the most common disadvantage of the metal nano catalyst by limiting the metal nanoparticles in a small space. Besides, electrochemical application can be expected because the carbon material is used as a support to provide conductivity.